【X-MOL】南开大学李福军研究员&澳大利亚伍伦贡大学侴术雷教授：阳离子添加剂在钠-氧气电池中的双功能效应-李福军课题组

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【X-MOL】南开大学李福军研究员&澳大利亚伍伦贡大学侴术雷教授：阳离子添加剂在钠-氧气电池中的双功能效应

2020-10-31

非水系Na-O2电池作为一种新型二次电池体系，具有低过电位、高能量密度、低成本等优势，逐渐引起了研究人员的关注。然而，由于钠负极枝晶生长和正极超氧根离子（O2-）的不稳定性，Na-O2电池的循环稳定性、库伦效率受到限制。近日，南开大学李福军研究员团队和澳大利亚伍伦贡大学侴术雷教授合作，报道了一种双功能的阳离子添加剂——四丁基铵根阳离子（TBA+），同时实现了钠负极枝晶生长的抑制和正极超氧根离子稳定性的提高。

随着社会的不断发展，人们对储能设备提出了更高的要求，一些具有高能量密度、低成本的新型电池体系受到研究人员的广泛关注。其中Na-O2电池由于低过电位，高能量密度和低成本，逐渐引起了研究人员的兴趣。Na-O2电池采用金属钠作为负极，氧气电极作为正极，通过超氧化钠（NaO2）在正极可逆的生成和分解实现放电和充电过程。但是目前Na-O2电池还处在研究阶段，其负极的枝晶问题和正极的不稳定性制约着Na-O2电池体系的进一步发展。
南开大学团队与伍伦贡大学团队合作，提出了一种双功能的阳离子添加剂，为Na-O2电池的发展提出了一种新的思路。工作首先研究了TBA+在负极的枝晶抑制行为，根据原位光学显微镜和交流伏安法分析的结果，表明TBA+阳离子具有化学/电化学稳定性，其在沉积过程中优先吸附在电极表面，产生静电屏蔽作用，诱导Na+离子均匀沉积，从而抑制了Ar/O2气氛下钠枝晶和死钠的生成，在高电流密度下保证了钠负极的长循环稳定性。之后工作又对TBA+阳离子在正极的作用展开研究，根据软硬酸碱理论和路易斯酸碱理论，具有大离子半径、弱路易斯酸性的TBA+阳离子可以稳定具有弱路易斯碱性的O2-，提高Na-O2电池的库伦效率。同时，Na-O2电池还展现出优异的倍率性能。从头算分子动力学模拟（AIMD）对比了醚类电解液中Na+和TBA+与O2-形成的溶剂化离子对，通过溶剂化总能和径向分布函数（RDF）分析表明TBA+与O2-形成的离子对具有更快的去溶剂化动力学。密度泛函理论（DFT）计算采用了混合团簇/隐式溶剂模型计算了O2-的歧化反应过程，计算表明TBA+存在下O2-的歧化反应得到抑制。该作用机理对于Na-O2电池的研究起到了一定的指导作用。

阳离子添加剂在Na-O2电池中的双功能效应示意图

这一成果近期发表在Angewandte Chemie International Edition 上，文章的第一作者是南开大学的硕士研究生赵硕。

【原文信息】Shuo Zhao, Chenchen Wang, Dongfeng Du, Lin Li, Shulei Chou,* Fujun Li,* Jun Chen, Bifunctional Effects of Cation Additive on Na-O2 batteries. Angew. Chem. Int. Ed., 2020, DOI: 10.1002/anie.202012787.

【导师介绍】
李福军
https://www.x-mol.com/university/faculty/48520
侴术雷
https://www.x-mol.com/university/faculty/188084

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