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【X-MOL】南开大学李福军研究员&澳大利亚伍伦贡大学侴术雷教授:阳离子添加剂在钠-氧气电池中的双功能效应 2020/10/31

【X-MOL能源】南开大学李福军研究员&澳大利亚伍伦贡大学侴术雷教授合作:
阳离子添加剂在Na-O2电池中的双功能效应


    非水系Na-O2电池作为一种新型二次电池体系,具有低过电位、高能量密度、低成本等优势,逐渐引起了研究人员的关注。然而,由于钠负极枝晶生长和正极超氧根离子(O2-)的不稳定性,Na-O2电池的循环稳定性、库伦效率受到限制。近日,南开大学李福军研究员团队和澳大利亚伍伦贡大学侴术雷教授合作,报道了一种双功能的阳离子添加剂——四丁基铵根阳离子(TBA+),同时实现了钠负极枝晶生长的抑制和正极超氧根离子稳定性的提高。

       随着社会的不断发展,人们对储能设备提出了更高的要求,一些具有高能量密度、低成本的新型电池体系受到研究人员的广泛关注。其中Na-O2电池由于低过电位,高能量密度和低成本,逐渐引起了研究人员的兴趣。Na-O2电池采用金属钠作为负极,氧气电极作为正极,通过超氧化钠(NaO2)在正极可逆的生成和分解实现放电和充电过程。但是目前Na-O2电池还处在研究阶段,其负极的枝晶问题和正极的不稳定性制约着Na-O2电池体系的进一步发展。
       南开大学团队与伍伦贡大学团队合作,提出了一种双功能的阳离子添加剂,为Na-O2电池的发展提出了一种新的思路。工作首先研究了TBA+在负极的枝晶抑制行为,根据原位光学显微镜和交流伏安法分析的结果,表明TBA+阳离子具有化学/电化学稳定性,其在沉积过程中优先吸附在电极表面,产生静电屏蔽作用,诱导Na+离子均匀沉积,从而抑制了Ar/O2气氛下钠枝晶和死钠的生成,在高电流密度下保证了钠负极的长循环稳定性。之后工作又对TBA+阳离子在正极的作用展开研究,根据软硬酸碱理论和路易斯酸碱理论,具有大离子半径、弱路易斯酸性的TBA+阳离子可以稳定具有弱路易斯碱性的O2-,提高Na-O2电池的库伦效率。同时,Na-O2电池还展现出优异的倍率性能。从头算分子动力学模拟(AIMD)对比了醚类电解液中Na+和TBA+与O2-形成的溶剂化离子对,通过溶剂化总能和径向分布函数(RDF)分析表明TBA+与O2-形成的离子对具有更快的去溶剂化动力学。密度泛函理论(DFT)计算采用了混合团簇/隐式溶剂模型计算了O2-的歧化反应过程,计算表明TBA+存在下O2-的歧化反应得到抑制。该作用机理对于Na-O2电池的研究起到了一定的指导作用。


阳离子添加剂在Na-O2电池中的双功能效应示意图


这一成果近期发表在Angewandte Chemie International Edition 上,文章的第一作者是南开大学的硕士研究生赵硕

【原文信息】Shuo Zhao, Chenchen Wang, Dongfeng Du, Lin Li, Shulei Chou,* Fujun Li,* Jun Chen, Bifunctional Effects of Cation Additive on Na-O2 batteries. Angew. Chem. Int. Ed., 2020, DOI: 10.1002/anie.202012787.

【导师介绍】
李福军
https://www.x-mol.com/university/faculty/48520
侴术雷
https://www.x-mol.com/university/faculty/188084

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